Mecanismo mediado por paládio em reação de redução de oxigênio e efeito das vacâncias de oxigênio: Estudo com estruturas ocas de AgPd obtidas por substituição galvânica

Catalysis plays a key role in converting clean energy into sustainable future technologies. In this study, we designed silica-immobilized AgPd nanoshells for a tunable oxygen reduction reaction mechanism (ORR) based on the metal composition (Ag and Pd) by a galvanic substitution approach. Most impor...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: PEREIRA, Fellipe dos Santos
Tipo de recurso: tesis de maestría
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2023
País:Brasil
Institución:Universidade Federal do Maranhão (UFMA)
Repositorio:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFMA
Idioma:portugués
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Acceso en línea:https://tedebc.ufma.br/jspui/handle/tede/6357
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description Catalysis plays a key role in converting clean energy into sustainable future technologies. In this study, we designed silica-immobilized AgPd nanoshells for a tunable oxygen reduction reaction mechanism (ORR) based on the metal composition (Ag and Pd) by a galvanic substitution approach. Most importantly, creating oxygen vacancies on the support was essential, a breakthrough result explained by electrochemical impedance spectroscopy (EIS) spectroscopy. Optimizing the proportion of metals meant that the oxygen vacancies' content increased the decrease in the AgPd ratio along the support. Thus, the XPS revealed that Ag+ and Pd2+ species were essential for the increase in vacancies. Interestingly, we observed a decrease in the AgPd ratio compared to a similar Pd-only catalyst, which changed the mechanism from 2 to 4 electrons, showing that Ag38Pd62/SiO2 delivered the best catalytic performance. Furthermore, a computational study of SiO2 oxygen vacancies in AgPd nanoshells was carried out, which supported that the strengths between the nanostructures and the support lead to the establishment of vacancies.
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Most importantly, creating oxygen vacancies on the support was essential, a breakthrough result explained by electrochemical impedance spectroscopy (EIS) spectroscopy. Optimizing the proportion of metals meant that the oxygen vacancies' content increased the decrease in the AgPd ratio along the support. Thus, the XPS revealed that Ag+ and Pd2+ species were essential for the increase in vacancies. Interestingly, we observed a decrease in the AgPd ratio compared to a similar Pd-only catalyst, which changed the mechanism from 2 to 4 electrons, showing that Ag38Pd62/SiO2 delivered the best catalytic performance. Furthermore, a computational study of SiO2 oxygen vacancies in AgPd nanoshells was carried out, which supported that the strengths between the nanostructures and the support lead to the establishment of vacancies.A catálise desempenha um papel fundamental na conversão de energia limpa em futuras tecnologias sustentáveis. Neste estudo, projetamos nanocascas de AgPd imobilizadas em sílica para um mecanismo ajustável da reação de redução de oxigênio (RRO), baseado em diferentes composições de metais (Ag e Pd) do catalisador por uma abordagem de substituição galvânica. Mais importante, a criação de vacâncias de oxigênios no suporte foi essencial, um resultado inovador explicado pela espectroscopia de espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE). Otimizando a proporção dos metais, verificou-se que o teor de vacâncias de oxigênio acompanhou a diminuição da razão AgPd ao longo do suporte. Assim, o XPS revelou que as espécies de Ag+ e Pd2+ foram essenciais para o aumento das vacâncias observadas. Curiosamente, observamos a diminuição da razão AgPd, em comparação com um catalisador similar apenas com Pd, que trocou o mecanismo de 2 para 4 elétrons, mostrando que o Ag38Pd62/SiO2 proporcionou o melhor desempenho catalítico. Além disso, foi realizado um estudo computacional das vacâncias de oxigênio da SiO2 nas nanocascas de AgPd, o qual verificou-se que as fortes interações entre as nanoestruturas e o suporte levam ao estabelecimento de vacâncias.Submitted by Maria Aparecida (cidazen@gmail.com) on 2025-07-16T12:41:24Z No. of bitstreams: 1 FELLIPE DOS SANTOS PEREIRA.pdf: 3010541 bytes, checksum: fb5cf76d1e79b521839a7835725b9147 (MD5)Made available in DSpace on 2025-07-16T12:41:24Z (GMT). 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