Efeito da adição de ZnO em catalisadores Ni-Al2O3, Ni-CeO2, Ni-MgO e Ni-ZrO2 para reação de reforma seca de metano
Devido a crescente preocupação com relação ao efeito estufa e com o objetivo de obter produtos de maior valor agregado a partir dos gases CH4 e CO2, este trabalho estudou catalisadores de níquel suportados em diferentes óxidos (Al2O3, CeO2, MgO e ZrO2) promovidos com ZnO aplicados na reação de refor...
| Autor: | |
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| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2014 |
| País: | Brasil |
| Institución: | Universidade de São Paulo (USP) |
| Repositorio: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP |
| Idioma: | portugués |
| OAI Identifier: | oai:teses.usp.br:tde-09122014-110701 |
| Acceso en línea: | http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-09122014-110701/ |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | alumina ceria céria dry reforming of methane magnesia magnésia nickel níquel reforma seca de metano zinc zinco zirconia zircônia |
| Sumario: | Devido a crescente preocupação com relação ao efeito estufa e com o objetivo de obter produtos de maior valor agregado a partir dos gases CH4 e CO2, este trabalho estudou catalisadores de níquel suportados em diferentes óxidos (Al2O3, CeO2, MgO e ZrO2) promovidos com ZnO aplicados na reação de reforma seca de metano para obter gás de síntese (H2 + CO). Primeiramente foram estudados catalisadores de níquel suportados em ZrO2 dopados com diferentes teores de zinco: 0%, 5%, 12,5% e 25% a fim de selecionar o catalisador mais promissor para estudos posteriores. Também foram utilizados dois métodos de preparo: impregnação e co-precipitação. Os resultados de DRX mostraram que a adição de zinco estabilizou a fase tetragonal da zircônia em todos os teores de zinco e em ambos os métodos de preparo. As análises de RTP mostraram que os catalisadores impregnados sofreram maior redução do que os co-precipitados e para maiores teores de zinco foram necessárias maiores temperaturas de redução. Os testes catalíticos mostraram que o aditivo zinco não exerceu efeito sobre os catalisadores impregnados, porém para as amostras co-precipitadas notou-se um teor ótimo com relação à conversão de reagentes na reação e o catalisador 5Ni12ZZc apresentou os melhores resultados. A deposição de carbono também foi menor nos catalisadores co-precipitados. No estudo dos diferentes suportes, as análises de DRX sugerem a dopagem de todos os óxidos com zinco, pois houve mudanças no parâmetro de rede em todas as amostras. As análises de RTP mostraram que a adição de zinco diminui a temperatura de redução do catalisador suportado em alumina e, no suporte CeO2 o efeito é o contrário. Nos testes catalíticos observaram-se efeitos distintos: nos catalisadores Ni-ZnO-CeO2 e Ni-ZnO-MgO o efeito da adição de zinco causou diminuição na conversão dos reagentes, por outro lado, causou diminuição na deposição de carbono e inibição da formação do carbono grafite; nos catalisadores Ni-ZnO-Al2O3 a conversão de reagentes não se alterou com a adição de zinco porém houve uma diminuição na deposição de carbono. Os melhores resultados, portanto, foram apresentados pelo catalisador 5NiZnAl que converteu acima de 80% dos reagentes e não sofreu desativação pela deposição de carbono. |
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