Modelo cinético para a formação do Ozônio extratosférico
Propomos um mecanismo de transferência de elétrons pela ressonância da ligação de valência (RVB) de duas moléculas de O2 para formar a molécula de O4. Foram realizados cálculos de espaço ativo completo com teoria da perturbação e correção para o erro de superposição de base, que indicaram uma molécu...
| Autor: | |
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| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2008 |
| País: | Brasil |
| Institución: | Universidade Federal de Pernambuco (UFPE) |
| Repositorio: | Repositório Institucional da UFPE |
| Idioma: | portugués |
| OAI Identifier: | oai:repositorio.ufpe.br:123456789/9416 |
| Acceso en línea: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/9416 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Ozônio estratosférico Modelo cinético Tetracicloxigênio. |
| Sumario: | Propomos um mecanismo de transferência de elétrons pela ressonância da ligação de valência (RVB) de duas moléculas de O2 para formar a molécula de O4. Foram realizados cálculos de espaço ativo completo com teoria da perturbação e correção para o erro de superposição de base, que indicaram uma molécula diamagnética estável com simetria D2h e uma fraca ligação entre os monômeros, em boa concordância com os resultados experimentais. O modelo clássico para a descrição da formação e decomposição do ozônio estratosférico envolve três espécies O, O2 e O3, em um conjunto de quatro equações interconectadas formando o chamado mecanismo de Chapman proposto em 1930. O problema é que esse mecanismo simples superestima a concentração do O3. Nesse trabalho incluímos a reação O2 (3Sg) à O4 (1A1) no mecanismo de Chapman. Calculamos a constante de velocidade para a reação utilizando a teoria do estado de transição, obtendo os valores das funções de partição a partir dos dados termoquímicos das espécies envolvidas. Os parâmetros cinéticos foram empregados no software de simulação cinética CKS. O resultado final mostra uma melhoria no modelo de Chapman. Também analisamos os polímeros O6 e O8 mas que não são estáveis e não foram incluídos na cinética |
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