Estudo de precursores tipo perovskitas LaNi1-xFexO3 e La1- xCexNiO3 na obtenção de gás de síntese a partir da reforma seca do CH4 em presença de O2
No presente trabalho perovskitas das séries La1-xCexNiO3 (x= 0,0; 0,3; 0,7) e LaNi1-xFexO3 (x=0,0; 0,3; 0,7; 1,0) foram sintetizadas, caracterizadas e avaliadas na reforma seca do CH4 em presença de O2 (Oxi-CO2). As perovskitas foram sintetizadas pelo método citrato e caracterizadas através das técn...
| Author: | |
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| Format: | master thesis |
| Status: | Published version |
| Publication Date: | 2016 |
| Country: | Brasil |
| Institution: | Universidade Federal da Bahia (UFBA) |
| Repository: | Repositório Institucional da UFBA |
| Language: | Portuguese |
| OAI Identifier: | oai:repositorio.ufba.br:ri/35157 |
| Online Access: | https://repositorio.ufba.br/handle/ri/35157 |
| Access Level: | Open access |
| Keyword: | Reform of methane Perovskite Lanthanum Cerium Nickel Iron CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA Reforma do Metano Perovskita Lantânio Cério Níquel Ferro |
| Summary: | No presente trabalho perovskitas das séries La1-xCexNiO3 (x= 0,0; 0,3; 0,7) e LaNi1-xFexO3 (x=0,0; 0,3; 0,7; 1,0) foram sintetizadas, caracterizadas e avaliadas na reforma seca do CH4 em presença de O2 (Oxi-CO2). As perovskitas foram sintetizadas pelo método citrato e caracterizadas através das técnicas de TGA, DRX, FRX, MEV, BET, TPR-H2, TPSR e TPO. Os difratogramas das amostras apresentaram picos característicos das fases perovskita e mostraram que foram obtidos materiais com alta cristalinidade indicando que o método de síntese foi satisfatório. Além disso, as análises de FRX indicaram que as perovskitas apresentaram a estequiometria desejada. Resultados de BET mostraram que as amostras apresentaram baixas áreas, típicas de materiais tipo perovskitas. Perfis de TPR-H2 mostraram que a substituição do Ni pelo Fe dificulta a redutibilidade das espécies, aumentando a temperatura dos eventos de redução, enquanto a substituição do La pelo Ce facilita a redução do níquel, proporcionando a redução do material em temperaturas mais baixas. As análises de TPSR indicaram que os materiais apresentaram-se ativos para a Oxi-CO2 e que o mecanismo geral da reação ocorre em duas etapas: combustão total seguida de reforma do metano. Os testes catalíticos mostraram que os materiais apresentaram boa conversão e seletividade ao gás de síntese, obtendo-se razão H2/CO de acordo com a estequiometria da reação. Foi verificado que todas amostras foram estáveis e ativas ao longo das 10h de reação. O método de ativação das amostras foi eficaz na obtenção da fase ativa como comprovam os resultados de DRXT bem como a atividade observada. As análises de TPO pós-TPSR e pós-teste catalítico, demostraram uma redução na deposição de carbono ao se adicionar Ce ou Fe na estrutura LaNiO3, evidenciando que a substituição parcial do La por Ce ou Ni por Fe contribuiu para formação de sistemas catalíticos mais estáveis e resistentes à deposição de carbono na superfície catalítica, no tempo de teste. Foi possível concluir que a incorporação do Ce e Fe na estrutura LaNiO3 aliado a condições adequadas diminui a formação de espécies carbonáceas na Oxi-CO2 sendo os catalisadores avaliados promissores para obtenção de gás de síntese. |
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