Auto-ensamblados supramoleculares de nanomateriales blandos para aplicaciones de biosensado: control de la nanoarquitectura y sus propiedades funcionales
Esta tesis doctoral se enfoca en el diseño racional de auto-ensamblados supramoleculares de macromoléculas y biomacromoléculas para la construcción de películas delgadas con propiedades funcionales. Uno de los aspectos de gran interés en esta tesis comprende el estudio de la influencia que tienen la...
| Autor: | |
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| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión aceptada para publicación |
| Fecha de publicación: | 2019 |
| País: | Argentina |
| Institución: | Universidad Nacional de La Plata |
| Repositorio: | SEDICI (UNLP) |
| Idioma: | español |
| OAI Identifier: | oai:sedici.unlp.edu.ar:10915/82379 |
| Acceso en línea: | http://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/82379 https://doi.org/10.35537/10915/82379 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Química Nanomateriales Biosensado Macromoléculas Biofilm |
| Sumario: | Esta tesis doctoral se enfoca en el diseño racional de auto-ensamblados supramoleculares de macromoléculas y biomacromoléculas para la construcción de películas delgadas con propiedades funcionales. Uno de los aspectos de gran interés en esta tesis comprende el estudio de la influencia que tienen las características estructurales de los ensamblados en sus propiedades funcionales para dos clases de plataformas transductoras: í) transductores amperométricos, donde la respuesta electrónica se basa en procesos faradaicos entre el electrodo y la interfase. ii) transistores de efecto de campo a base de grafeno donde la respuesta del sensor se basa en detección de cambios fisicoquímicos no-faradicos como cambios de pH y fuerza iónica. A lo largo de este trabajo se utiliza la técnica de ensamblado capa-por-capa (conocida con la abreviatura LbL del inglés Layer-by-Layer) como principal técnica de nanoconstrucción siendo que permite un control preciso de los bloques de construcción, y por ser efectiva, versátil, simple y de bajo costo. Se exploran la incorporación de distintas moléculas a las arquitecturas interfaciales: surfactantes, polielectrolitos y proteínas (lectinas y enzimas). Primero se estudian los ensamblados multicapa (hexadeciltrimetilamonio/ácido poliacrílico)n y se observa que el surfactante funciona como agente mesogénico aumentando el grado de organización interna de las películas. Luego, se estudia la incorporación de surfactantes redox para la construcción de películas (hexadecil(ferrocenilmetil)dimetilamonio/ácido poliacrílico)n con arquitectura organizada y electroactiva. Por el alto nivel de organización, estos sistemas muestran propiedades electroactivas inusuales. Se estudia también la construcción de suprapartículas auto-ensambladas y auto-limitadas en tamaño formada a partir de la lectina concanavalina A y la glicoenzima redox glucosa oxidasa. Estos biocoloides son inmovilizados sobre superficies de electrodos para la construcción de películas que biocatalizan la oxidación de glucosa, propiedad que es utilizada para el desarrollo de sensores amperométricos de glucosa. Por último, se estudia la construcción de ensamblados multicapa (policatión/polianion)n y (policatión/ureasa)n sobre transistores de efecto de campo a base de grafeno. Los resultados indican que los ensamblados de polielectrolitos aumentan el rango de sensibilidad interfacial de los transistores y que la integración de la enzima ureasa resulta en interfases que catalizan la hidrólisis de urea. Estos sistemas muestran características sonbresalientes para ser utilizados como sensores para el monitoreo de urea sin la necesidad del uso de soluciones reactivas. |
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