Materiales compuestos basados en films delgados mesoporosos y nanopartículas metálicas : síntesis, caracterización y diseño de sensores ópticos.

Múltiples aplicaciones científicas y tecnológicas requieren, hoy en día, del uso de sensores confiables y altamente sensibles. En este sentido, los nanomateriales han demostrado gran potencial, debido a su gran área específica y sus propiedades físico-químicas diferenciales. En particular, en los úl...

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Detalhes bibliográficos
Autor: Zalduendo, María Mercedes
Formato: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2020
País:Argentina
Recursos:Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Repositorio:Biblioteca Digital (UBA-FCEN)
Idioma:español
OAI Identifier:tesis:tesis_n6969_Zalduendo
Acesso em linha:https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n6969_Zalduendo
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:FILMS DELGADOS MESOPOROSOS
NANOPARTICULAS METALICAS
SENSORES
ESPECTROSCOPIA RAMAN AUMENTADA POR SUPERFICIE (SERS)
MESOPOROUS THIN FILMS
METAL NANOPARTICLES
SENSORS
SURFACE ENHANCED RAMAN SPECTROSCOPY (SERS)
Descrição
Resumo:Múltiples aplicaciones científicas y tecnológicas requieren, hoy en día, del uso de sensores confiables y altamente sensibles. En este sentido, los nanomateriales han demostrado gran potencial, debido a su gran área específica y sus propiedades físico-químicas diferenciales. En particular, en los últimos años se ha comenzado a desarrollar sensores basados en la combinación de films delgados mesoporosos y nanopartículas metálicas. Estos nanomateriales compuestos integran en un solo sistema la gran área específica, el tamaño altamente controlado de poros y la sencillez de manipulación de los films delgados mesoporosos, con las propiedades ópticas de las nanopartículas metálicas. Esta tesis propone ahondar en el desarrollo de sistemas compuestos formados por films delgados mesoporosos y nanopartículas metálicas que puedan ser utilizados en sensado por Espectroscopía Raman Aumentada por Superficie (SERS). Adicionalmente y a partir del conocimiento de las propiedades SERS en relación a las características de los sistemas, este trabajo busca extender la utilización de esta técnica espectroscópica para la obtención de información sobre las características fisicoquímicas y estructurales de los sistemas compuestos sintetizados. Para ello, en una primera parte se presentan sistemas compuestos sintetizados a partir de films delgados mesoporosos de TiO2 y nanopartículas de Au, combinados en diferentes arquitecturas, para el estudio del efecto de sus propiedades estructurales sobre el sensado por SERS. El análisis se dividió en dos ejes. Por un lado, se estudió el efecto del posicionamiento de las nanopartículas en el material y cómo esto determina las capacidades del sensado de diferentes sondas modelo. Por otro lado, se evaluó la influencia de las características del film delgado mesoporoso sobre la síntesis de nanopartículas y sus consecuencias en el sensado por SERS. Los resultados indican que las características del film (espesor, tamaño y orden de los poros) controlan la cantidad, morfología y distribución de las nanopartículas. Asimismo, se evidencia que las capacidades de sensado en términos de reproducibilidad punto a punto, sensibilidad y límites de detección pueden ser controladas a partir del diseño del nanomaterial compuesto. En la segunda parte, se presentan varias estrategias sintéticas alternativas para la construcción de sensores SERS. En particular, se evaluaron las características estructurales de sistemas formados por nanopartículas de Au y Ag de distintas morfologías combinados con films mesoporosos puros, híbridos y/o consolidados por rayos X de alta intensidad. Los resultados permitieron establecer parámetros sintéticos para aumentar la estabilidad y sensibilidad de los sensores. Finalmente, se presentan sistemas ópticamente sensibles a pH que permiten monitorear los cambios producidos por una reacción modelo. De esta manera, en base al conocimiento adquirido, fue posible sentar las bases para la construcción de sensores SERS que permiten estudiar procesos dinámicos en ambientes confinados.

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